近日,5123导航陈曦教授课题组与材料学院解荣军教授课题组合作,提出通过去羟基化高效提升介孔硅限域的钙钛矿纳米晶(LHP NCs)发光效率的策略,解决了以介孔硅为模板无配体法合成LHP NCs可控性较差的问题。相关成果以“Photoluminescence Enhancement in Silica-Confined Ligand-Free Perovskite Nanocrystals by Suppression of Silanol-Induced Traps and Phase Impurities”为题,发表于化学类顶级期刊Angewandte Chemie International Edition.
近年来LHP NCs以其优异的光学性能,受到科研界和产业界的重视,目前已被用于海水中氯离子、重金属离子、放射性物质等的传感与检测研究,并显示出优良的传感性能。因此设计和制备LHP NCs传感材料对海洋环境的监测具有重要作用。为了能够大批量合成高稳定性的LHP NCs供传感应用,以介孔硅为模板限域生长LHP NCs是一种较为有效的合成方法。然而,利用不同的介孔硅模板合成的无配体LHP NCs发光性能存在着较大的差异,这表明除了孔径大小外,其它的关键因素仍未得到较好的认识和控制,严重阻碍了介孔硅限域的LHP NCs大批量制备及传感应用。
鉴于此,团队深入研究了介孔硅界面的硅羟基活性基团对CsPbBr3 NCs的限域生长及其发光性能的影响,揭示了限域生长CsPbBr3 NCs的过程中硅羟基的吸附作用所造成的大量Cs+和Br–空位缺陷及CsPb2Br5杂质相的生成。通过去硅羟基化能够有效抑制深层缺陷和杂质相的形成,显著提升介孔硅限域的LHP NCs的荧光量子效率(最高可提升160倍)。该研究成果为制备高质量介孔硅限域的LHP NCs提供新视角和参考依据,为设计和开发用于海洋环境污染物监测的高性能LHP NCs传感材料建立基础。
该论文的第一作者为5123导航2017级博士生黄艺鹏,通讯作者为陈曦教授和解荣军教授。该研究获得国家自然科学基金促进海峡两岸科技合作联合基金(No. U2005212)和MEL自主研究课题的支持。
Yipeng Huang, Fangyuan Lin, Feiming Li, Jinwen Jin, Zhiyong Guo, Dongjie Tian, Rongjun Xie, Xi Chen, Photoluminescence Enhancement in Silica-Confined Ligand-Free Perovskite Nanocrystals by Suppression of Silanol-Induced Traps and Phase Impurities, Angew. Chem. Int. Ed., February 2024, e202402520.
https://doi.org/10.1002/ange.202402520
供稿|陈曦
编辑|朱佳
排版|陈蕾
审核|刘国坤 李权龙 马剑